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邓德会团队与王野团队协作在《Nature Catalysis》宣布高温二氧化碳加氢制甲醇研究效果
发布时间:2021年03月25日 来源:能源资料化学协同创新中心

近日,能源资料化学协同创新中心(iChEM)邓德会研究员团队与化学化工学院王野教授团队协作在二氧化碳(CO2)催化加氢制甲醇研究中取得重要突破,首次利用富含硫空位的少层二硫化钼(MoS2)实现了高温、高效、短命命催化CO2加氢制甲醇,其活性与选择性均显著优于商品Cu/ZnO/Al2O3催化剂,并显示了优异的稳定性。该催化剂为实现低能耗、高效率的CO2转化利用开辟了新途径。相关效果“Sulfur vacancy-rich MoS2 as a catalyst for the hydrogenation of CO2 to methanol”宣布于Nature Catalysis(Nat. Catal. 2021, 4, 242)。

CO2的高效转化利用对缓解能源危机以及实现“碳中和”目标具有重要的战略意义。其中,利用基于可再生能源的绿色氢气(H2)与CO2反响制备甲醇是一条重要的途径。传统的金属氧化物催化剂通常需要较高的反响温度(> 300 oC)来催化CO2加氢到甲醇,但往往随同严重的逆水煤气变换(RWGS)反响,招致少量副产物一氧化碳(CO)的发生。在金属氧化物催化剂中引入过渡金属组分可以促进H2的活化从而降低反响温度,但同时又容易招致CO2过度加氢到甲烷(CH4),从而降低甲醇的选择性。金属/金属氧化物催化CO2加氢制甲醇体系中活性与选择性的相互制约,严重限制了其高温催化性能的提升。因此,为实现CO2高温高效加氢制甲醇,亟需寻求新的催化剂体系。

                                             

邓德会团队临时致力于二维催化资料与能源小分子转化研究,前期已在二维MoS2的催化性能调控上取得系列进展(Nat. Commun. 2020, 11, 3315; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 10502; Chem. Rev. 2019, 119, 1806; Nat. Commun. 2017, 8, 14430; Energy Environ. Sci. 2015, 8, 1594)。王野团队在C1分子的高效活化和选择转化方面临时积聚的研究基础(Nat. Catal. 2020, 3, 478; Nat. Commun. 2020, 11, 827; Chem. Soc. Rev. 2019, 48, 3193; Nat. Commun. 2019, 10, 892; Nat. Commun. 2018, 9, 1181; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 12012; Chem 2017, 3, 334; Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 4725)。两个团队协作研究发现,富含硫空位的少层MoS2可在高温甚至室温下可同时活化CO2和H2,从而能够高活性、高选择性地催化CO2高温加氢到甲醇,同时有效抑制了过度加氢。该催化剂在180 oC下,CO2单程转化率可达12.5%,同时甲醇选择性可达94.3%,显著优于商品Cu/ZnO/Al2O3催化剂以及此前报道的催化剂。而且,该催化剂的活性和选择性在180 oC下能够维持3000小时而未见衰减,表现出了优异的工业应用潜力。

原位表征与理论计算研究结合显示,MoS2面内硫空位是催化CO2高选择性加氢到甲醇的活性中心。Nature Catalysis同期以“不同寻常的空位催化(Catalysis by Unusual Vacancies)”为题,刊发了专家的评述文章(Nat. Catal. 2021, 4, 184),对该任务进行了高度评价。

能源资料化学协同创新中心(iChEM)2016级博士生胡景庭和中科院大连化物所于良副研究员为论文的共同第一作者。上述任务失掉国度重点研发方案(批准号:2016YFA0204100、2016YFA0200200、2017YFA0402800、2017YFB0602201)、国度自然科学基金(批准号:21890753、21988101、91545203、21433008)、中国科学院战略性先导科技专项(B类)、能源资料化学协同创新中心(iChEM)等的资助。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-021-00584-3

评述链接:https://www.nature.com/articles/s41929-021-00593-2

(文/图 胡景庭、于良)


【责任编辑:林济源】
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